La relation entre Caroline Forbes & Niklaus Mikaelson (ship : Klaroline) est particulière. Klaus est amoureux de Caroline, il essaie de la conquérir en lui offrant des bijoux et des objets de valeur, ce que n'apprécie pas Caroline. Même si celle ci ne l'admet pas, elle a tout de même de l'attirance envers Klaus.
Saison 3
Klaus ordonnera a Tyler de mordre Caroline le jour de son anniversaire. Tyler refuse. Cependant, étant donné que ce dernier a été inféodé il se retrouve fidèle à Klaus contre sa propre volonté. Tyler ira voir Caroline et pendant un baiser, ce dernier la mordra. Plus tard, dans l'épisode, Klaus rend visite a Liz Forbes chez Caroline en lui disant que son sang peut la sauver de la morsure de Loup-Garou. Caroline se retrouve anxieuse découvrant que Klaus a eu l'autorisation de rentrer chez elle et pense qu'il va la tuer. Il lui dit cependant que si elle pense que son existence n'a pas de sens sur Terre il la laissera s'éteindre. Caroline lui avoue qu'elle ne veut pas mourir et Klaus la laisse se nourrir de son sang. Le lendemain a son réveil Caroline se sent bien et découvre sur son chevet une boite noire sur laquelle est noué un nœud en soie blanc. C'est encore un cadeau de Klaus : un bracelet serti de diamants.(épisode 3x11 "Couper les ponts")
Klaus commence à avoir des sentiments pour cette dernière allant jusqu’à l’inviter au bal donné par Esther au manoir Mikaelson. Mais Caroline est agacé quand il lui enverra une robe pour le bal des Mickaelson. Elle finira par la porter, et tous les deux auront l'opportunité de partager une danse. Klaus lui confiera des confessions sur la fois où son père l'a fait le plus souffrir. La relation complexe qu’ils ont tous deux avec leurs pères les rapprochera. Klaus essaie de se dévoiler un peu plus à Caroline en lui faisant découvrir sa grande passion qui est la peinture, tout en la flattant sur sa beauté. Caroline le fait vite redescendre de son nuage en étant très franche avec lui. Elle l’a très vite cerné et sait ce qu’il recherche, ne pas être rejeté. Elle lui fait comprendre qu’il ne l’obtiendra pas en hypnotisant les gens ou en les ayant sous ses ordres, elle lui reproche de ne pas essayer de connaître les gens. En rentrant chez elle, Caroline découvre, dans un écrin, un dessin de Klaus la remerciant de sa franchise, elle a l’air touché. ( épisode3x14 "Esther")
Plus tard, Klaus devient furieux quand il se rend compte qu'elle s'est servie de ses sentiments pour le divertir alors que le groupe a un plan pour le détruire. Il est déçu et brûle des dessins dont un de Caroline. Caroline utilise souvent le fait que Klaus éprouve des sentiments pour elle pour le tenir à l'écart ; dans les épisodes 3x15 "La chair de ma chair", ou le 3x18 "Descendance" par exemple.
Klaus ne voulant pas aller au bal, Esther lui dit, pour le convaincre, que Caroline sera présente. Il décide donc de décaler son départ au lendemain du bal. Alors que Caroline et Tyler dansent ensemble, Klaus vient à leur rencontre. Klaus contraint Tyler à lui laisser Caroline pour une danse, et Tyler, en faisant semblant d’être hypnotisé, accepte. Ils dansent alors sous le regard jaloux et furieux de Tyler. Pendant leur slow, Klaus apprend à Caroline qu’il quittera la ville le lendemain et, voyant qu'elle ne montrait aucune tristesse, s’en va. (épisode 3x20 "Alaric")
Alors que Caroline s'est faites capturée par l'alter-égo d'Alaric, elle réussit à s'enfuir, Klaus la récupere , il lui dit de rentrer chez elle au plus vite, de ne pas s'inquiéter qu'il irait sauver Elena. (épisode 3x21 "Le choix d'Elena")
Dans l'épisode 3x22 "Ne jamais dire adieu", alors que Klaus s'apprête à se faire tuer, il conclut un pacte avec Bonnie et celle-ci décide de transférer son esprit dans le corps de Tyler.
Saison 4
Au début, Klaus s'amuse un peu dans le corps de Tyler. Il sauve Caroline, enlevé par le prêtre, délaissant sa sœur. Il en profite pour embrasser Caroline mais quand il l'appelle "Ma douce", elle s'aperçoit vite que ce n'est pas Tyler et le repousse. (épisode 4x01 "La Renaissance" ) Après avoir repris son corps habituel, lui et Caroline commençeront à se rapprocher au fil des épisodes.
Alors que Klaus souhaite venir en aide à Elena car celle ci a des visions, ayant tué un chasseur, les autres n'ont pas confiance, dont Caroline qui passe le voir pour le "séduire" et le distraire. Il se met de nouveau en colère contre elle quand elle lui avoue la vraie raison et ce qu'ils peuvent faire pour la sauver. Caroline lui demande alors de sacrifier un hybride pour que Jeremy le tue et donc que les visions cessent. Klaus finit par accepter... en échange d'un rendez-vous ! (épisode 4x06 "Au bord du précipice")
Rendez-vous qu'il obtient, en effet lors des préparatifs du concours Miss Mystic Falls, Klaus la rejoint mais elle lui demande de partir. Il veut savoir à quelle heure il doit la récupérer le lendemain mais elle ne l’entend pas de cette oreille. Il lui rappelle qu’elle lui a promis un rendez-vous en échange de l’un de ses hybrides. Ce n’est pas le genre de rendez-vous qu’elle avait en tête mais il lui dit qu’en tant qu’actuelle Miss Mystic Falls, elle ne présentera pas la soirée seule. Elle finit par céder et lui dit de la rejoindre ici-même. Elle s’apprête à partir mais se retourne en lui disant qu’elle a déjà une robe et qu’il n’a pas intérêt à lui acheter un corsage (référence à l'épisode "Esther" de la saison 3). Elle s’en va et il lui dit qu’il la verra le lendemain. Il sourit, satisfait. Le lendemain, jour de la fête, Caroline supervise les ordres. Elle se retourne et voit Klaus, en costume. Il lui demande de quoi il a l’air. Elle le regarde et lui dit qu’il est parfait, tellement, qu’elle ne peut le regarder.
Peu après la danse officielle, Caroline et Klaus marchent à l’écart de la foule. Il a une bouteille de champagne et deux coupes vides à la main. Klaus lui fait remarquer qu’être transformée en vampire l’a changé mais elle lui rappelle que la transformation amplifie ce que la personne était auparavant et ne la change pas complètement. Il lui dit que c’est très étrange, un sourire aux lèvres. Elle le regarde et lui demande ce qu’il entend mais il lui dit simplement que ça prendra éventuellement son sens. Elle lui demande s’il n’y a pas un seul moment dans toute sa vie où il a voulu être humain. Il ne répond pas et ouvre la bouteille. Ensuite, Klaus se lève et sort un papier de sa veste et commence à lire. Elle comprend qu’il s’agit de son formulaire d’application pour Miss Mystic Falls et se demande où il l’a eu. Elle se lève et tente de l’attraper mais n’y arrive pas. Il rigole et commence à lire sa lettre de motivation. Il commente, d’un ton moqueur et continu à lire. Il rigole et elle tente de nouveau de l’attraper mais elle n’y arrive pas. Elle s’arrête et ils se regardent et elle se met à rire. Dans cette scène, Caroline et Klaus sont vraiment très complices. (épisode 4x07 "L'Apprenti chasseur")
Dans l'épisode 4x08 : "Conquise ou Soumise", Kim, une hybride de Klaus capture Caroline pour mettre la pression à Taylor. Lorsque Kim tors le bras de Caroline, Adrian, un autre hybride de Klaus, demande à Kim de se calmer car ça ne plaira pas à Klaus.
Dans l'épisode 4x09 : "La Force vitale", Caroline distrait Klaus, pendant que Stephan est chez celui ci pour récupérer l'épée d'Alexander. En effet, ils sont au Mystic Grill ; c'est la fête de l'hiver et Klaus a peint une toile pour l'occasion. Caroline regarde la peinture de Klaus. Elle tourne la tête et le voit qui la regarde, le sourire aux lèvres. Elle le complimente sur sa peinture et lui dit qu’il y a quelque chose de solitaire dedans. Il prend cela comme un compliment. Il lui propose du champagne mais elle lui rappelle qu’elle est au lycée et qu’il y a pleins d’adultes présents. Il lui dit que c’est une bonne chose que le lycée soit bientôt terminé. Elle lui dit que s’ils doivent être gentils l’un envers l’autre, elle aura bien besoin de champagne finalement. Il sourit et lui demande si c’est leur truc. Elle lui dit qu’ils n’ont pas de truc. Il s’en va pour aller chercher un verre. Elle le regarde partir et envoie un texto à Stefan pour lui dire que Klaus est ici et qu’il peut y aller. C'est également à la fin de cet épisode que Klaus tue la mère de Tyler et ses 12 hybrides, c'est donc ici que Caroline recommencera à le haïr.
Plus tard, dans l'épisode 4x12 : "Originellement vôtre", Damon et Klaus auront une discussion au sujet d'Elena. Klaus lui demande comment Elena peut passer au-dessus de tout ce qu’il a fait. Damon lui répond que certaines personnes sont plus aptes à pardonner que d’autres. Damon s’assoit et comprend que Klaus se demande si Caroline sera en mesure de lui pardonner d’avoir tué Carol.
Klaus est piégé dans le salon d'Elena par un sort de Bonnie. Tyler entre afin de savourer la situation, sachant que Klaus est prisonnier, il s'amuse à le provoquer.Caroline entre, elle demande à Tyler ce qu’il fait là et lui dit de rentrer mais Tyler a bien l’intention de rester jusqu’à la fin. Klaus salut Caroline mais elle l’ignore. Il lui demande d'appeler Bonnie pour qu'elle lève le sort. Caroline lui répond qu’elle ne l’aidera jamais. Il lui rappelle qu’il a sauvé Tyler de sa condition de loup garou et qu’il l’a sauvé lorsque Tyler l’avait mordu. Elle n’arrive pas à croire ce qu’elle entend et lui fait comprendre que le fait qu’il ait tué la mère de Tyler est horrible et lui rappelle à son tour qu’il a également tué Jenna et lui demande s’il pensait vraiment que ses charmes allaient leur faire oublier ça. Elle est suffisamment près de Klaus. Il prend une lampe et la poignarde avec. Il l’attrape ensuite et la mort et boit son sang. Elle s’effondre au sol. Tyler aide Caroline à s’allonger sur le canapé. Elle est sous le choc et paniquée. Pour sauver Caroline, il lui faut le sang de Klaus, Tyler, pour la sauver supplie Klaus et va jusqu’à accepter d’être de nouveau son esclave et de faire tout ce qu’il veut en échange de son aide mais Klaus refuse. Caroline demande à Tyler de la faire sortir de la vue de Klaus. Caroline est dans la chambre d'Elena, son état empire. Tyler lui demande si elle lui fait confiance et celle çi lui répond que oui. Il allonge alors Caroline sur le sol, face à Klaus. Il dit à Klaus que s’il veut être en contrôle il n’a qu’à la regarder mourir. Il part, les laissant seuls. Klaus dit à Caroline que ce n’est rien de personnel mais que s’il la guéri, Tyler aura gagné. Son état s’est empiré et elle a beaucoup de difficultés à respirer. Elle lui demande comment il a pu faire tout ce qu’il a fait et il lui répond qu’il a 1000 ans et qu’il s’ennuie mais elle n’y croit pas. Il lui dit que c’est parce qu’il est purement diabolique et qu’il ne peut s’en empêcher. Elle n’est toujours pas d’accord et sait que c’est parce qu’il a été blessé, ce qui signifie qu’il y a toujours une part humaine en lui. Il se rapproche et vient s’assoir face à elle et se demande comment elle peut croire ça et elle lui dit qu’elle l’a vu et qu’elle avoue avoir espéré pouvoir oublié tout ce qu’il a fait mais il comprend qu’elle ne peut pas. Elle lui dit alors qu’elle sait qu’il est amoureux d’elle et que toute personne capable d’amour peut être sauvée. Il semble ému et a les larmes aux yeux et lui dit qu’elle hallucine et elle lui dit qu’elle ne le saura jamais. Elle n’arrive plus du tout à respirer et ferme les yeux. Elle semble sur le point de mourir et il panique. Elle a les yeux fermés, ne semble presque plus respirer et ne répond pas.Il finit par l’attraper et s’assoit derrière elle. Il se mord le poignet et lui fait boire son sang. Elle boit et il lui caresse les cheveux. Cet épisode montre que malgré tous, Klaus ne peut pas se résoudre de tuer Caroline. (épisode 4x13 : "L'île du bout du monde")
Dans l'épisode 4x14 : "Le saut dans l'inconnu", Klaus est toujours enfermé dans le salon. Caroline lui en veut toujours et refuse son aide pour retrouver l'épée d'Alexander. Lorsque Tyler et Caroline ont trouvés l'épée, il se rendent compte qu'elle est en Aramaic, Klaus parle cette langue. Il les aide à décrypter l'épée. Lorsque Tyler et Caroline apprenent qu'il n'y a qu'une seule dose de remède, Tyler dit à Caroline qu'il faut qu'il quitte la ville car dès que Klaus sera libre il le tuera. Caroline demande donc à Klaus de se montrer clément envers Tyler comme elle se monterait clémente envers lui. Il finit par accepter et lui demande de lui dire de quitter immédiatement la ville et de se cacher dans un endroit où il ne le trouvera jamais. Elle est soulagée et commence à mettre sa veste. Il lui demande de dire à Tyler que c’est la clémence qu’il lui accorde par égard pour elle. Lorsque qu'il est libérée du salon, il dit à Caroline qu’il ne lui fera jamais de mal. Elle lui répond qu’il en a fait assez. Selon lui il en a fait plus qu’assez : il a été gentil, il a pardonné… Il lui dit que tout ce qu’il a fait, c’était pour elle.
Dans l'épisode 4x17 : "Nuits noires à New-York", Stefan solicite l'aîde de Klaus pour les aider lui et Caroline à empêcher un dernier massacre. Toute la journée, Caroline lancera des piques à Klaus, elle lui en veut énormément poursuivre Tyler. Elle finira par s'énerver en lui disant que c'est quelqu'un d'horrible qui tue des innocents. Pour sauver Bonnie, Caroline plantera un pieu dans le coeur de la sorcière, engendrant la mort des 11 autres. Elle s'en voudra alors énormément. Klaus lui demandera si elle a besoin de réconfort, celle ci lui répondra que oui. Klaus, bléssé parce que lui a dit Caroline auparavent, lui répondit qu'il est une horrible personne et que les horribles personnes n'apportent pas de réconfort, sur ceux, il partira.
Malgré le fait qu'elle ne l'apprécie plus, elle viendra l'aider dans le 4x18 : "American Gothic" après qu'il l'ai appelée à de nombreuses reprises pour lui retirer l'écharde du pieu en chêne blanc coincée dans son dos. Au départ elle refuse de l'aider, elle lui fait comprendre qu’après ses récentes actions, ce n’était pas elle qui fallait appeler. Il lui rappelle alors que s’il meure, elle mourra aussi, ainsi que Tyler et les autres. Elle se résigne, se rapproche et lui demande ce qu’il veut qu’elle fasse. Il veut qu’elle lui retire le morceau de pieu. Elle constate au passage qu’il a bien un cœur. Elle semble apprécié la situation et en profite un peu pour lui faire mal et il s’en rend compte. Il lui dit ensuite qu’il pensait qu’ils étaient en train de devenir amis. Elle lui dit que ce n’est pas le cas et continue de triturer son dos avec la pince. Elle décide de lui proposer un marché : elle l’aidera que s’il accepte de laisser Tyler revenir en ville et de ne pas le tuer. Il ne répond pas. Klaus est en train de s’arracher la peau sur le dos. Caroline est assise un peu plus loin, elle a décidé de le laisser souffrir tant qu’il ne lui aura pas donné sa parole. Il lui fait comprendre qu’il pourrait ne pas tenir sa parole mais elle lui dit que s’il veut qu’ils soient amis il doit lui prouver qu’elle peut lui faire confiance. Il lui rappelle qu’il lui a sauvé la vie par deux fois mais elle lui rappelle à son tour que c’est lui qui l’avait mis en danger. Elle se demande pourquoi il ne veut pas et il lui rappelle que Tyler a essayé de le tuer. Elle lui dit qu’ils ont tous essayé de le tuer et qu’il a fait de même de son côté. Elle lui fait comprendre qu’il ne mérite pas son amitié étant donné qu’il n’a rien fait pour la mériter. Il se lève, furieux, et lui hurle qu’il ne se laissera pas forcer la main. Elle lui rappelle qu’elle lui a tendu la main malgré tout ce qu’il a fait et qu’il n’est toujours pas prêt à faire d’efforts. Elle lui dit qu’elle se sent mal pour lui et elle lui tourne le dos pour partir mais il l’intercepte et lui hurle de ne pas lui tourner le dos. Elle lui hurle à son tour qu’elle aurait dû lui tourner le dos il y a bien longtemps. Ils ne disent plus rien et il finit par se rendre compte que la douleur a disparu. Il n’arrive pas à y croire et réalise que tout n’était qu’illusion et que Silas est entré dans sa tête. Il prend les mains de Caroline en lui disant qu’elle lui a changé les idées et qu’elle l’a ramené à la raison. Il lui attrape le bras et la remercie de l’avoir aidé. Elle lui demande de ne pas l’appeler s’il a encore un problème car elle doit organiser le bal de promo. Il sourit et lui demande s’ils sont amis. Elle se retourne et lui demande s’il va laisser Tyler revenir. Il ne répond pas et elle s’apprête à partir mais il finit par lui faire remarquer qu’il n’est pas en train de pourchasser Tyler. Elle a un léger sourire. Elle le regarde et s’en va. Il sourit.
Dans l'épisode 4x19 : "La reine du bal", Klaus et Caroline se montrent comme de véritable amis. En effet, alors que Elena a volé la robe de Caroline pour le bal du soir elle se rend chez Klaus. Caroline l’appelle plusieurs fois et finit par le rejoindre. Elle pense qu’il ne l’a pas entendu mais il lui répond que toute la ville a dû l’entendre. Toutefois, il n’est pas d’humeur à avoir de la compagnie. Elle ne se démonte pas et lui annonce qu’Elena lui a volé sa robe. Il se met à rire mais elle trouve que ce n’est pas drôle. Il continue toutefois à rire. Elle lui dit que le bal de promo est très important pour elle. Il pense qu’elle est largement en mesure de trouver une autre robe mais elle ne veut pas n’importe qu’elle robe, elle veut quelque chose d’unique. Elle lui demande de lui trouver une robe dans sa collection de trésors. Il sourit, vaincu, il se laisse prendre par Caroline. Elle porte alors une belle robe anciennne venant de Klaus. Dans ce même épisode, Klaus croise Tyler, pour Caroline il lui dit qu'il lui donne 5 secondes pour s'enfuir avant qu'il ne le tue.
Klaus part ensuite à la Nouvelle-Orléans car un complot contre lui s'y prépare. Il se trouve devant un défilé. Il se joint à la foule et regarde. Il prend son téléphone et appelle Caroline. Il lui dit qu’il est dans l’un de ses endroits préférés au monde entouré de nourriture, de musique, d’art et de culture et la seule chose à laquelle il pense, c’est qu’il veut le lui montrer, il veut qu'elle vienne avec lui. Il espère qu’un jour elle le laissera faire. Il raccroche et sourit. (épisode 4x20 "Le retour du roi")
Dans le dernier épisode, Aja tentera de tuer Caroline. Klaus arrive et tue Aja avec un chapeau de diplômé. Caroline sera agréablement surprise de le voir. Caroline lui demande après comment il a fait pour venir aussi vite. Il lui répond qu'il a reçu son invitation pour la remise des diplomes et qu'il n'aurait voulu rater ça pour rien au monde. Il lui demandera ensuite de le suivre à la Nouvelle-Orléan, mais sachant que celle çi refuserait il lui dit que Tyler est désormais libre de partir. Il l'embrassera pour lui dire au revoir.
Klaus à Caroline : "J'ai pensé à t'offrir un billet en première classe pour la Nouvelle Orléans ... mais je savais ce que tu me dirais. J'ai donc opté pour un petit cadeau que tu pourrais accepter. Tyler est libre de revenir à Mystic Falls. Caroline : Quoi ? Klaus : Il est ton premier amour ... et moi j'espère être ton dernier, quelque soit le temps que ça prendra."
Saison 5
Caroline et Klaus se retrouvent dans le 5x11 et les deux s'embrasseront enfin, après que Klaus lui ait demandé sa confession à propos de lui. Caroline lui dit qu'elle serait honnete avec lui à propos de ce qu'elle veut si il part et ne revient jamais. Il lui promet de ne jamais revenir. Ils s'embrassent donc et font l'amour dans les bois.
